在ASP.NET MVC中，可以通过自定义异常过滤器来返回异常消息给Ajax调用。下面是一个示例：

1. 创建一个自定义异常过滤器，继承自HandleErrorAttribute类并实现IExceptionFilter接口：

public class AjaxExceptionFilter : HandleErrorAttribute, IExceptionFilter
{
    public void OnException(ExceptionContext filterContext)
    {
        if (filterContext.HttpContext.Request.IsAjaxRequest())
        {
            // 返回异常消息给Ajax调用
            filterContext.Result = new JsonResult
            {
                Data = new { error = filterContext.Exception.Message },
                JsonRequestBehavior = JsonRequestBehavior.AllowGet
            };
            filterContext.ExceptionHandled = true;
        }
        else
        {
            base.OnException(filterContext);
        }
    }
}

2. 在Global.asax.cs文件中注册自定义异常过滤器：

public class MvcApplication : System.Web.HttpApplication
{
    protected void Application_Start()
    {
        // 注册自定义异常过滤器
        GlobalFilters.Filters.Add(new AjaxExceptionFilter());
        // 其他初始化代码...
    }
}

现在，当发生异常时，如果该请求是一个Ajax请求，将会返回一个包含异常消息的JSON对象。