在ASP.NET C#中读取DataTable时遇到意外的JSON令牌通常是因为DataTable中的某些数据类型无法正确序列化为JSON格式。以下是解决该问题的示例代码：

using Newtonsoft.Json;
using Newtonsoft.Json.Converters;
using System;
using System.Data;
using System.Web.Script.Serialization;

public class DataTableJsonConverter : JavaScriptConverter
{
    public override IEnumerable SupportedTypes
    {
        get { return new Type[] { typeof(DataTable) }; }
    }

    public override object Deserialize(IDictionary dictionary, Type type, JavaScriptSerializer serializer)
    {
        throw new NotImplementedException();
    }

    public override IDictionary Serialize(object obj, JavaScriptSerializer serializer)
    {
        DataTable dataTable = obj as DataTable;
        if (dataTable != null)
        {
            var result = new Dictionary();
            var rows = new List>();
            foreach (DataRow row in dataTable.Rows)
            {
                var values = new Dictionary();
                foreach (DataColumn col in dataTable.Columns)
                {
                    values.Add(col.ColumnName, row[col]);
                }
                rows.Add(values);
            }
            result.Add("Rows", rows);
            return result;
        }
        return new Dictionary();
    }
}

protected void Page_Load(object sender, EventArgs e)
{
    DataTable dt = new DataTable();
    // 添加列及数据
    dt.Columns.Add("Id", typeof(int));
    dt.Columns.Add("Name", typeof(string));
    dt.Rows.Add(1, "John");
    dt.Rows.Add(2, "Jane");

    JavaScriptSerializer serializer = new JavaScriptSerializer();
    serializer.RegisterConverters(new JavaScriptConverter[] { new DataTableJsonConverter() });
    string json = serializer.Serialize(dt);

    // 输出JSON
    Response.Write(json);
}

首先，我们创建一个名为DataTableJsonConverter的自定义JavaScriptConverter类，该类用于将DataTable对象序列化为包含行和列的字典结构。在Serialize方法中，我们将DataTable的行和列信息转换为字典结构，并将其添加到结果字典中，然后返回结果字典。

然后，在Page_Load事件中，我们创建一个DataTable对象，并添加一些列和数据。接下来，我们使用JavaScriptSerializer类将DataTable对象序列化为JSON字符串。在此过程中，我们注册自定义的DataTableJsonConverter类以确保正确序列化DataTable对象。

最后，我们将JSON字符串输出到页面上。你可以根据你的需求将其用于其他任何地方。

此方法可以解决在ASP.NET C#中读取DataTable时遇到意外的JSON令牌的问题。