可以使用LINQ（语言集成查询）中的Join操作符来实现这一需求。首先需要将两个列表按照相应的键进行排序，然后再使用Join操作符将它们合并。下面是一个简单的示例：

List keyList = new List { 1, 2, 3 };
List valueList = new List { "a", "b", "c" };

List> combinedList = 
    keyList.OrderBy(key => key)
        .Join(valueList.OrderBy(value => value),
            key => key,
            value => valueList.IndexOf(value),
            (key, value) => new KeyValuePair(key, value))
        .ToList();

在上面的代码示例中，我们首先定义了两个列表keyList和valueList分别存储键和值。然后，我们使用LINQ中的OrderBy方法将它们分别按照键和值进行排序，以确保它们能够正确地匹配。接着，我们使用Join操作符将两个列表合并为一个新的列表combinedList。在Join操作符中，第一个参数为键列表，第二个参数为值列表，第三个参数为键的匹配条件，第四个参数为值的匹配条件，最后一个参数为合并后的结果转换规则。

在上面的示例中，我们使用了valueList.IndexOf(value)作为值的匹配条件。这是因为在实际应用中，值可能会存在重复的情况，所以需要确保匹配到正确的值。最终我们得到了一个合并后的列表combinedList，其中包含了所有的键值对，并且键和值都被正确地对应了起来。