要通过按钮点击向GridView中添加数据，可以按照以下步骤进行操作：

1. 在ASP.NET页面中添加一个GridView控件和一个按钮控件。可以使用以下代码示例：

2. 在页面的代码后端文件中处理按钮点击事件，可以使用以下代码示例：

protected void Button1_Click(object sender, EventArgs e)
{
    // 创建一个DataTable用于存储GridView的数据
    DataTable dt = new DataTable();
    dt.Columns.Add("Name");
    dt.Columns.Add("Age");

    // 创建一个新的DataRow并添加数据
    DataRow dr = dt.NewRow();
    dr["Name"] = "John";
    dr["Age"] = 25;
    dt.Rows.Add(dr);

    // 将新的DataTable绑定到GridView
    GridView1.DataSource = dt;
    GridView1.DataBind();
}

在以上代码中，我们首先创建了一个DataTable对象，用于存储GridView的数据。然后，我们创建一个新的DataRow对象，并设置其对应的列值。最后，将新的DataTable对象绑定到GridView，并调用DataBind方法刷新GridView显示。

当点击按钮时，会触发Button1_Click事件，执行以上代码，从而将数据添加到GridView中。