在Android Volley中使用JsonObject的put方法来添加键值对的过程如下：

1. 首先，创建一个JsonObject对象：

JsonObject jsonObject = new JsonObject();

2. 使用put方法来添加键值对：

jsonObject.put("key", "value");

3. 可以添加多个键值对：

jsonObject.put("key1", "value1");
jsonObject.put("key2", "value2");

完整的示例代码如下：

import com.android.volley.Request;
import com.android.volley.RequestQueue;
import com.android.volley.Response;
import com.android.volley.VolleyError;
import com.android.volley.toolbox.JsonObjectRequest;
import com.android.volley.toolbox.Volley;

import org.json.JSONException;
import org.json.JSONObject;

public class MainActivity extends AppCompatActivity {

    private RequestQueue requestQueue;
    private String url = "http://example.com/api";

    @Override
    protected void onCreate(Bundle savedInstanceState) {
        super.onCreate(savedInstanceState);
        setContentView(R.layout.activity_main);

        // 初始化Volley请求队列
        requestQueue = Volley.newRequestQueue(this);

        // 创建JsonObject对象
        JSONObject jsonObject = new JSONObject();
        
        try {
            // 使用put方法添加键值对
            jsonObject.put("key", "value");
            jsonObject.put("key1", "value1");
            jsonObject.put("key2", "value2");
        } catch (JSONException e) {
            e.printStackTrace();
        }

        // 创建JsonObjectRequest对象
        JsonObjectRequest jsonObjectRequest = new JsonObjectRequest(Request.Method.POST, url, jsonObject,
                new Response.Listener() {
                    @Override
                    public void onResponse(JSONObject response) {
                        // 请求成功的回调处理
                        // 处理返回的JSONObject对象
                    }
                }, new Response.ErrorListener() {
            @Override
            public void onErrorResponse(VolleyError error) {
                // 请求失败的回调处理
                // 处理错误信息
            }
        });

        // 将请求添加到请求队列
        requestQueue.add(jsonObjectRequest);
    }
}

以上示例代码是一个简单的POST请求示例，可以根据实际情况来修改请求方法和URL，并根据需要添加更多的键值对。