对于不同结构的数据集，我们可以通过使用Python中的pandas库来解决值匹配问题。

首先，我们需要将两个数据集转换为pandas Dataframe。然后，我们可以执行merge()函数，该函数可以根据指定的列将两个Dataframe进行匹配，类似于SQL中的JOIN操作。

下面是一个示例代码，描述如何匹配两个不同结构的数据集：

import pandas as pd

# 创建两个数据集
df1 = pd.DataFrame({'A': [1, 2, 3], 'B': [4, 5, 6]})
df2 = pd.DataFrame({'C': [1, 2, 4], 'D': [7, 8, 9]})

# 将两个数据集通过merge函数进行匹配
merged_df = pd.merge(df1, df2, left_on='A', right_on='C')

# 打印匹配结果
print(merged_df)

输出结果为：

   A  B  C  D
0  1  4  1  7
1  2  5  2  8

在这个例子中，我们使用了left_on和right_on参数指定将df1中的列A与df2中的列C进行匹配。如果两个数据集中的列名称相同，则可以使用on参数来代替。

通过这种方式，我们可以在不同结构的数据集之间进行值匹配。