可以使用Pandas的groupby方法对数据帧进行分组，然后使用apply方法将列放回。以下是解决方法的代码示例：

import pandas as pd

# 创建示例数据帧
df = pd.DataFrame({
    'Group': ['A', 'B', 'A', 'B', 'A'],
    'Value1': [1, 2, 3, 4, 5],
    'Value2': [6, 7, 8, 9, 10]
})

# 按照Group列进行分组，并将Value1和Value2列放回
df_grouped = df.groupby('Group').apply(lambda x: pd.DataFrame({
    'Value1': x['Value1'].values,
    'Value2': x['Value2'].values
}))

# 重置索引
df_grouped = df_grouped.reset_index(level=1, drop=True)

print(df_grouped)

输出结果：

       Value1  Value2
Group                
A           1       6
A           3       8
A           5      10
B           2       7
B           4       9

在上面的代码中，我们首先使用groupby方法按照'Group'列进行分组。然后使用apply方法将每个组中的'Value1'和'Value2'列放回到一个新的数据帧中。最后，使用reset_index方法重置索引，使'Group'列成为新的索引。